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[科教] 纳米技术带来化学反应的新见解

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发表于 1-8-2017 12:24 AM | 显示全部楼层 |阅读模式

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发布时间:2017年1月4日

研究来源:瑞士·保罗谢尔研究所(PSI)研究概要:

化工行业当中,大概有80%的产品的生产都需要借助催化反应来完成。而催化作用也是能源转换与废气处理过程中不可或缺的环节。催化反应最重要的方面就是尽可能快速并尽可能带来最佳的催化效果,这不仅可以让环境免遭污染,还可以节省大量生产时间并让能源得到有效利用。

为了获取更好的催化效果,生产制造行业总是在不断的进行新物质和设施的测试。研究人员现在已经开发出一种全新的测试手段,这种新手段可以改进催化实验的精准度,从而加快探索最优解决方案的研究脚步。与此同时,他们的这项研究已经解决了长达50年备受争议的科学问题。

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上图中的这台装置是瑞士保罗谢尔研究院研发的同步光源。图中两位研究人员分别为Armin Kleibert(左侧)和Waiz Karim(右侧),他们的这台设备可以提供有关催化反应研究的更高精准度。Waiz Karim也是研究论文的第一作者。

Credit: Paul Scherrer Institute/Markus Fischer

与此同时,他们的这项研究已经解决了长达50年备受争议的科学问题。


他们找到一种构建催化模型系统的方法,通过实验的方式建立起一个精确到纳米级别的系统,之后对单个纳米粒子的化学反应进行追踪。

模型实验带来了前所未有的精准度

通过这种全新的方法,来自保罗谢尔研究院的研究人员对催化反应有了更深入的理解。这个模型系统可以对每一个细微至极的细节作出全面的催化研究。本次试验使用氧化铁作为研究对象,以铂金作为催化剂,当氧化铁与氢接触时,在催化剂作用下,氧化铁被还原成铁。铂金将氢分子(H

2)裂解成氢原子(H),氢原子很容易就可以与氧化铁发生反应。

氢的间隔性溢流效应

事实证明,很多化学反应都发生在非常小的尺度范围内。其中一种就是我们所谓的氢溢流效应。这种效应对氢气的催化效果产生了绝对优势作用。这个发现与1964年的化学现象至今仍未得到更进一步的详细理解,也为能得到更详尽的观察结果。因此,在氢溢流效应中发生的现象仍旧极富争议。

这次试验已经解开了这个存在了将近半个世纪的争议:他们使用电子束光刻技术立即将遇到铂金粒子的氢分子裂解,之后,被裂解的氢元素顺势流入支持材料中。氢元素就像喷泉里面流出的水一样,迅速向四周展开。当氢原子遇到氧化铁粒子后,将其还原成铁。

Waiz Karim, Clelia Spreafico, Armin Kleibert, Jens Gobrecht, Joost VandeVondele, Yasin Ekinci, Jeroen A. van Bokhoven.

Catalyst support effects on hydrogen spillover.

Nature, 2017; 541 (7635): 68

DOI: 10.1038/nature20782


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原文摘要

Hydrogen spillover1 is the surface migration of activated hydrogen atoms from a metal catalyst particle, on which they are generated, onto the catalyst support2. The phenomenon has been much studied and its occurrence on reducible supports such as titanium oxide is established, yet questions remain about whether hydrogen spillover can take place on nonreducible supports such as aluminium oxide. Here we use the enhanced precision of top-down nanofabrication to prepare controlled and precisely tunable model systems that allow us to quantify the efficiency and spatial extent of hydrogen spillover on both reducible and nonreducible supports.

We place multiple pairs of iron oxide and platinum nanoparticles on titanium oxide and aluminium oxide supports, varying the distance between the pairs from zero to 45 nanometres with a precision of one nanometre. We then observe the extent of the reduction of the iron oxide particles by hydrogen atoms generated on the platinum using single-particle in situ X-ray absorption spectromicroscopy applied simultaneously to all particle pairs. The data, in conjunction with density functional theory calculations, reveal fast hydrogen spillover on titanium oxide that reduces remote iron oxide nanoparticles via coupled proton–electron transfer. In contrast, spillover on aluminium oxide is mediated by three-coordinated aluminium centres that also interact with water and that give rise to hydrogen mobility competing with hydrogen desorption; this results in hydrogen spillover about ten orders of magnitude slower than on titanium oxide and restricted to very short distances from the platinum particle. We anticipate that these observations will improve our understanding of hydrogen storage and catalytic reactions involving hydrogen, and that our approach to creating and probing model catalyst systems will provide opportunities for studying the origin of synergistic effects in supported catalysts that combine multiple functionalities.

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